Efter examen blev han snabbt berömd och betraktades som en av Tysklands mest framstående läkare. Han såg emellertid många fel i dåtidens skolmedicinska behandlingsmetoder och han var inte rädd för att säga sin mening. Han såg mentalsjuka behandlas med kroppsaga och skrev: "en läkare som anförtros vården av dessa olyckliga människor måste ha en attityd som inger respekt men också skapar förtroende."

Trångboddhet, smutsen och bristen på frisk luft i städerna var, enligt hans uppfattning, orsaken till epidemierna. Hans planer på isoleringssjukhus, bredare gator och hud med trädgårdar var före sin tid och stämmer väl överens med dagens uppfattning.

Allteftersom hans erfarenhet växte blev han mer och mer missnöjd med dåtidens metoder såsom åderlåtning, lavemang och "dundermediciner" vilket enligt hans mening gjorde mer skada än nytta.

Han beslöt sig för att lämna det lyxliv han levde och ägna sig åt översättningar utav vetenskaplig litteratur. Han började översätta en materia medica till tyska. Där kunde man läsa att kinin (bark från kinaträd) kunde bota malariafeber p.g.a dess stimulerande inverkan på magen. Hahnemann höll ej med om detta utan beslöt sig för att själv ta kinin. Vad som hände var att han utvecklade alla malarias symtom utom den extremt höga febern. När han slutade med kininet försvann alla symtom. Han fann i gammal litteratur att redan Hippokrates omnämnt att ämnen som framkallade symtom och kunde bota dem, ca 2000 år tidigare.